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論文

超重元素の化学; シングルアトムにもとづく極限化学への挑戦

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02

周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。

論文

Chemistry of the elements at the end of the actinide series using their low-energy ion-beams

佐藤 哲也; 永目 諭一郎*

Radiochimica Acta, 110(6-9), p.441 - 451, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

日本原子力研究開発機構タンデム加速器施設のISOL(Isotope Separator On-Line)および表面電離イオン源を用いて、アクチノイド系列末端の元素であるフェルミウム(Fm), メンデレビウム(Md), ノーベリウム(No)、およびローレンシウム(Lr)の低エネルギーイオンビームを用いた最近の成果を報告する。特に、これらの元素の第一イオン化ポテンシャル(IP$$_1$$)測定結果について概説する。測定されたIP$$_1$$はFm, Mdを経てNoまで増加したが、Lrはアクチノイドの中で最も低かった。重アクチノイドのIP$$_1$$値の原子番号の増加にともなう変化と、ランタノイドとの比較から、Noで5f軌道が完全に満たされ、Lrでアクチノイド系列が終了することが明らかになった。さらに、LrのIP$$_1$$測定結果によって引き起こされた周期表での位置づけに関する議論についても簡単に紹介した。また、ISOLで生成されたイオンビームを用いた化学研究の、さらに重い元素への拡張の可能性についても議論した。

論文

Actinides and transactinides

永目 諭一郎*; 佐藤 哲也; Kratz, J. V.*

Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology (Internet), 52 Pages, 2020/09

本論文では、安定線から遠く離れた重核や新元素の合成、重核の核分裂を含むエキゾチックな核崩壊特性の研究、重アクチニドや超アクチニドの化学的性質の研究など、最近の研究の進展を簡単にまとめた。電磁分離器を用いたin-flight分離後の単一原子検出の実験技術は、新しい重元素の発見に画期的な進展をもたらした。また、一原子ずつ化学反応を行う自動迅速化学分離装置の開発も、超アクチノイドの化学研究の進展に大きく貢献した。最先端の技術を駆使して重アクチノイドや超アクチノイドの製造と化学的特性評価の新境地を開拓する重要な実験を紹介する。これまでのアクチノイド元素と超アクチノイド元素研究と、将来的に重元素の核・化学研究を発展させるためのいくつかの展望を簡単に紹介する。

論文

Production and chemistry of transactinide elements

永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.205 - 210, 2005/12

周期表の重い上限に位置する超アクチノイド元素の合成と化学的研究に関してレビューする。超アクチノイド元素は加速器を使って人工的に合成されるが、生成量はきわめて少なく1分間に1原子程度又はそれ以下である。しかも寿命が短く数10秒以下で壊変してしまう。このため化学操作で一度に扱える原子の数は1個しかなく、実験的に超アクチノイド元素の化学的性質を明らかにするのは非常に困難である。ここではヨーロッパのグループが行った、周期表第7族に属すると期待される107番元素ボーリウムの合成と気相化学的研究を紹介し、同じ族と予想されるテクネチウムやレニウムの性質との比較などを議論する。また原研で進めている104番元素ラザホージウムの溶液化学的研究の最新の成果を紹介しながら、超アクチノイド元素の化学的研究の現状とこれまでの到達点を概説する。

論文

Radiochemical studies of the transactinide element, rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(2), p.A21 - A28, 2005/12

原研における超アクチノイド元素ラザホージウムの放射化学的研究をレビューする。超アクチノイド核種$$^{261}$$Rfを東海研タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成し、最大生成断面積を13nbと決定した。生成率は2分間に1原子であった。この$$^{261}$$Rfの酸溶液中でのイオン交換挙動を、当グループで開発した迅速イオン交換分離装置を用いて単一原子レベルで系統的に調べた。その結果、塩酸や硝酸溶液中ではラザホージウムが周期表第4族元素の性質を示すことを明らかにした。一方フッ化水素酸溶液中では、他の第4族元素とは著しく異なるイオン交換挙動を示した。この奇妙な化学挙動は重元素領域で期待される相対論的効果の影響を示唆している。

論文

超アクチノイド元素研究の現状と展望

永目 諭一郎

Radioisotopes, 54(11), p.555 - 567, 2005/11

原子番号104を超える超アクチノイド元素研究の最新の成果を、合成と化学的研究という観点からレビューする。昨年理化学研究所で合成された113番元素の実験や結果について紹介するとともに、ロシア原子核研究所が進めている超アクチノイド元素合成研究について概説する。一方化学的研究では、原研での104番元素ラザホージウムの溶液化学的性質で極めて興味ある結果が得られている。これを紹介するとともに、ヨーロッパのグループが行った108番元素ハッシウムの気相化学実験を解説する。また昨年決定した111番元素の命名についても簡単に触れる。

論文

Chemical studies of the heaviest elements

永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 金子 哲也; 阪間 稔*; 平田 勝; et al.

Nuclear Physics A, 734, p.124 - 135, 2004/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.87(Physics, Nuclear)

超重元素(超アクチノイド元素)の化学研究についてレビューする。特に単一原子を対象にした化学実験の最近の進歩や、重元素領域で期待される化学結合における相対論効果の検証を中心に述べる。さらに原研で進めている超アクチノイド元素,ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)の化学挙動研究からRfのイオン交換挙動について詳しく報告する。

報告書

第2回重元素核科学ワークショップ, 超アクチノイド元素化学研究の進展; 2001年2月22日-23日,日本原子力研究所,東海村

塚田 和明; 永目 諭一郎

JAERI-Conf 2003-007, 108 Pages, 2003/06

JAERI-Conf-2003-007.pdf:7.81MB

平成13年2月に行われた「第2回重元素核科学ワークショップ, 超アクチノイド元素化学研究の進展」の報文集である。ワークショップは大学をはじめとする各研究機関との連携を強化し、超アクチノイド元素を中心とした重元素科学研究の今後の進展を図る目的で、先端基礎研究センター第205回基礎科学セミナーとしておこなわれた。参加者は国内の研究グループから24人,所内から24人であった。本ワークショップは平成11年夏に行われた第1回のワークショップに引き続き開かれたもので、前回は国内での実験がほとんど計画段階であったのに比べて、今回は特に超アクチノイド元素の化学を中心に具体的な討論も行われた。議論の中では国内の研究施設の充実を目指した取り組みを進めることや、今後の研究協力の方法など実りある議論が展開され、本研究分野の新たな展開を期待させるものであった。

論文

Isothermal gas chromatography of chlorides of Zr and Hf as Rf homologs

金子 哲也*; 小野 佐和子*; 後藤 真一*; 羽場 宏光; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 工藤 久昭*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(2), p.381 - 384, 2003/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

超アクチノイド元素のオンライン気相化学研究に向けて等温ガスクロマトグラフ装置の開発を行った。本装置を用いて、超アクチノイド元素ラザフォージウムRf(原子番号104)のモデル実験として周期表同族元素と考えられるジルコニウムZr,ハフニウムHfの等温クロマトグラフ挙動を求めた。

論文

Transactinide nuclear chemistry at JAERI

永目 諭一郎; 羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; 中原 弘道; 後藤 真一*; et al.

Czechoslovak Journal of Physics, 53, p.A299 - A304, 2003/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:46.48(Physics, Multidisciplinary)

原研における超アクチノイド元素核化学研究の現状をまとめて報告する。これまで超アクチノイド元素合成のための実験装置の整備を進め、タンデム加速器を用いて104番元素$$^{261}$$Rf及び105番元素$$^{262}$$Dbを合成した。また短寿命の超アクチノイド元素を迅速に単一原子レベルで化学挙動を調べるための迅速イオン交換分離装置を開発した。最近、この装置を用いて104番元素ラザホージウム(Rf)の酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。

論文

Status and prospects of Heavy element nuclear chemistry research at JAERI

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 羽場 宏光; 塚田 和明; 後藤 真一; 阪間 稔; 西中 一朗; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 市川 進一

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.129 - 132, 2002/06

原研東海研タンデム加速器を用いて行っている日本での重・超アクチノイド元素の化学挙動研究についてレビューする。これまで重元素合成のための実験装置開発を行い、超アクチノイド核種$$^{261}$$Rf及び$$^{262}$$Dbの合成に日本で初めて成功した。また平行してこれら短寿命の超アクチノイド核種を対象に化学挙動研究を行うための迅速イオン交換分離装置を製作し、Rfの塩酸,硝酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。これらの最新の成果とともに、重元素の気相中での化学挙動研究や重アクチノイドの化学研究についての現状などもまとめて報告する。

論文

Startup of transactinide chemistry in JAERI

羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 西中 一朗; 阪間 稔*; 後藤 真一*; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; 金子 哲也*; et al.

Radiochimica Acta, 89(11-12), p.733 - 736, 2002/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:68.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素の化学挙動実験を計画している。最近、原研タンデム加速器を用いて加速される$$^{18}$$O,$$^{19}$$Fを$$^{248}$$Cmターゲットに照射し、それぞれ$$^{261}$$Rf,$$^{262}$$Dbの合成に成功した。これらの核種の測定は新しく開発した$$alpha$$線連続測定装置を用いて行い、親娘の$$alpha$$-$$alpha$$相間事象によって確認した。化学挙動実験の最初としてRfの溶液化学実験を計画している。その準備として、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Th並びにPuの放射性トレーサを製造し、硝酸-フッ酸、硝酸並びに塩酸系においてイオン交換の分配係数を系統的に測定した。またRfのone-atom-at-atime chemistryを目指し、繰り返実験が可能な高速液体クロマトグラフ装置を開発しテストを行った。

論文

107番元素ボーリウムの化学挙動

羽場 宏光

化学と工業, 54(5), P. 590, 2001/00

これまで104番元素ラザホージウムから106番元素シーボギウムまでの超アクチノイド元素に対して化学実験がなされ、それぞれ第7周期のIV族からVI族に位置づけられてきた。ところが107番元素ボーリウム(Bh)においては、化学挙動実験を行うのに十分な寿命をもつ同位体がなく、その化学挙動実験は行われていなかった。最近17秒の長い半減期をもつ同位体Bh-267が新しく合成され、早速その同位体を用いて6個のBh原子がオキシ塩化物として単離され、その揮発性が調べられた。Tc並びにReオキシ塩化物の揮発性や相対論電子軌道計算と比較することから、BhがVII族元素であることが初めて確認された。本論文ではこの実験の詳細を解説する。

論文

重元素(II), 超重元素の最前線・その合成と化学

永目 諭一郎; 工藤 久昭*; 篠原 厚*

Radioisotopes, 49(7), p.363 - 375, 2000/07

超重元素の合成とその化学的研究に関する世界の現状を最新情報も含めて概観する。また日本における研究の進捗状況について述べ、最後に今後の計画を含めて、超重元素科学の将来について展望する。

報告書

重元素核科学ワークショップ; 超アクチノイド・超重元素科学の展望; 1999年7月21日-22日,日本原子力研究所,東海村

永目 諭一郎; 羽場 宏光; 池添 博

JAERI-Conf 2000-002, p.103 - 0, 2000/03

JAERI-Conf-2000-002.pdf:4.77MB

重元素核科学ワークショップ; 超アクチノイド・超重元素科学の展望が、先端基礎研究センター第163回基礎科学セミナーとして超アクチノイド元素核化学研究グループの主催で、1999年7月21-22日、日本原子力研究所東海研究所で行われた。本ワークショップでは、重元素核科学の最近の状況を把握するとともに、今後原研のタンデム加速器施設を、あるいは我が国のほかの加速器施設を用いた今後の重元素核科学の展望について、理論と実験の両面から活発な討論が行われた。本稿は、このワークショップで発表された講演の報告集である。

論文

Chromatographic studies of rutherfordium (element 104) with tributylphosphate

Br$"u$chle, W.*; Eichler, B.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Guenther, R.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kratz, J. V.*; 永目 諭一郎; Paulus, W.*; Pershina, V.*; et al.

Proceedings of 1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements, 3 Pages, 1999/00

周期表第4族に属するZr,Hf並びに超アクチノイド元素Rfの塩酸溶液からトリブチルリン酸(TBP)への抽出挙動を調べた。8M HCl/TBP系においてZr, Hf, Rfそれぞれの分配係数は1180, 65,150となりTBPへの抽出はHf$$<$$Rf$$<$$Zrの順で大きくなるという興味ある結果が得られた。これは元素の周期性だけからは説明できない。したがって、相対論効果を考慮した理論計算に、加水分解と錯形成間の競争過程を導した計算を行うと実験の傾向をよく再現できることがわかった。

論文

超アクチノイド元素の安定性

永目 諭一郎

化学と工業, 51(12), P. 1906, 1998/12

最近報告された106番元素$$^{266}$$Sg及び$$^{265}$$Sgの合成と半減期決定実験、ならびに超アクチノイド元素の中性子閉殻構造にもとづく安定性に関するトピックスを紹介する。

論文

超アクチノイド及び超重元素の合成とその核的・化学的特性

永目 諭一郎

KURRI-KR-29, p.33 - 43, 1998/00

最近ドイツ重イオン研究所(GSI)やロシアドゥブナの原子核研究所(JINR)で行われた超アクチノイド元素の合成実験や超重元素探索実験の成果を紹介する。また超アクチノイド元素の$$alpha$$崩壊や自発核分裂半減期に基づく核的安定性の検証やシングルアトムレベルでの化学挙動実験の最新の成果を解説する。原研における重元素核化学研究の現状と今後の計画、展望について述べる。

論文

106番元素の化学

塚田 和明

化学と工業, 51(4), P. 615, 1998/00

現在、超アクチノイド元素は112番元素まで確認され、104番及び105番元素では化学的性質が調べられてきた。最近、ヨーロッパの核化学研究グループを中心とした国際的協力研究で、106番元素(シーボーギウム)の化学的挙動が初めて調べられた。その結果、シーボーギウムが周期表の6族の性質を示すことが明らかになった。ここでは、そのような106番元素の化学的性質に関する研究について紹介する。

論文

極限領域の元素; 合成と化学的性質

永目 諭一郎

化学と教育, 44(11), p.712 - 713, 1996/00

重元素合成に関する研究成果、とりわけ最近ドイツで確認された112番元素合成に関する解説を行う。また原子番号104を越える超アクチノイド元素の化学的性質に関する研究の現況を紹介する。

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